Fils d'Antoine Arambourou, basque espagnol réfugié en France, exerçant la profession de photographe, et de Laurence Mazaury, Charles Théophile Arambourou naît à Saint-Junien (Haute-Vienne) le 21 mai 1858.
Il passe son adolescence en Touraine, à Lahaye (aujourd'hui Descartes) où ses parents se sont installés. Puis après un court séjour à Marigny-Marmande où il suit les traces de son père comme photographe, il s'établit définitivement à Châtellerault, ouvrant, sur le boulevard Blossac, au numéro 41 (actuel 51), un studio de photographie.
Dès lors, il est de tous les événements marquants de la vie châtelleraudaise, se fixant comme mission précise d'immortaliser par la photographie, les instants inoubliables de la vie publique et privée. Il ne reste pas non plus insensible au charme de toute sa région d'adoption, le Poitou. Avec une bicyclette ou un tricycle, il sillonne les campagnes et les villes, amassant un nombre impressionnant de clichés dont la plupart seront édités en cartes postales. Il est également à l'origine des premières projections cinématographiques du Poitou.
Eugène, son fils aîné, l'a d'abord secondé dans sa tâche avant de lui succéder.